本站讯 近日，中国海洋大学材料科学与工程学院黄明华教授课题组在人工智能数据挖掘构建模型电催化制氢材料研究领域取得新的研究进展，相关论文“Interpretable Data-Driven Descriptors for Establishing the Structure-Activity Relationship of Metal-Organic Frameworks toward Oxygen Evolution Reaction”（数据驱动的可解释描述符解析金属有机骨架对析氧反应的构效关系）发表在化学领域国际顶级学术期刊Angewandte Chemie International Edition（《德国应用化学》）。
氢能作为一种清洁能源，在碳达峰和碳中和目标的实现中扮演着关键角色，电解水是规模化生产零碳、绿色氢气的最具前途的策略之一。但其阳极析氧反应（OER）动力学缓慢，亟需发展高效稳定的低成本电催化材料以提高其转换效率。金属有机骨架材料（MOFs）具有高的比表面积、灵活可调的金属中心和配体、高度有序的晶体结构，成为新能源电催化OER领域的研究热点。然而，由于其配位结构和电子结构之间复杂的相互作用，目前系统开发MOFs基催化剂仍然主要依赖于经验试错的方式，合理设计具有优化活性中心的MOFs基OER高效催化剂是一项复杂的任务。
针对以上难题，中国海洋大学黄明华教授课题组等研究者结合密度泛函理论计算（DFT）、人工智能数据挖掘方法（SGD）以及实验验证的方式，揭示了数据驱动的与催化活性高度相关的MOFs基OER催化剂的可解释描述符。该工作以双金属镍基MOFs为模型材料，以DFT计算得到的过电位作为活性描述符，在考虑3-5d取代过渡金属以及13种取代有机配体的配位特征后，构建了用于SGD分析的数据库。DFT理论模拟计算了这些新构建的MOFs材料中的电子结构性质以及含氧中间体的吸附和脱附性能。在此基础上，结合催化剂材料的原子和体相特征，确定了18种催化活性的关键特征。利用新发展的SGD方法筛选得到与催化活性密切相关的描述符，这些特征被揭示为优异OER催化活性的关键因素，其中包括镍金属位点的d带中心、eg轨道的缺失电子数目以及取代过渡金属元素的第一电离能和eg轨道的填充电子数目。最后，从实验层面合成不同的镍基金属和配体取代的11种双金属MOFs材料，验证了理论筛选的催化反应描述符与实验结果的一致性。通过所筛选的可解释描述符，该工作获得了关于催化剂结构-OER活性关系的深层洞察，为MOFs基OER催化机制的阐明提供了较为全面的理解，同时一定程度上提供了理性设计高效催化剂的新范式。
该项工作由中国海洋大学、浙江大学和韩国科学技术院等单位合作完成。研究工作得到了国家自然科学基金委员会与金砖国家科技创新框架计划合作研究项目、山东省自然科学基金重大基础研究项目以及中央高校经费等项目资助，中国海洋大学为第一完成单位。
通讯员：侯现飚
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202409449
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编辑：赵奚赟
责任编辑：刘莅
